《合金装备掌上行动》的故事发生在《合金装备3：食蛇者》事件之后不久，时间线介于《合金装备3》和《合金装备：和平行者》之间。玩家将扮演主角Snake（或Big Boss），调查一支神秘部队从FOX基地叛逃的事件。随着剧情发展，Snake组建了自己的小队，招募各种特工和士兵，逐步揭开叛乱的真相。游戏延续了系列一贯的政治阴谋和军事间谍主题，同时通过新的角色和情节扩展了合金装备的世界观。值得一提的是，本作首次引入了玩家可以招募并指挥敌方士兵的机制，为后续系列作品奠定了基础。
作为一款潜行动作游戏，《合金装备掌上行动》的核心玩法围绕隐蔽、策略和潜行展开。玩家需要在不被敌人发现的情况下完成任务目标，利用掩体、潜行路径和各种道具来避免正面冲突。游戏提供了丰富的潜行工具，如消音武器、麻醉镖、干扰设备等，让玩家能够以非致命方式完成任务。针对掌机特性，游戏简化了一些操作，同时保留了系列标志性的潜行张力。玩家可以通过观察敌人巡逻路线、利用环境阴影和制造噪音来分散注意力，展现出高超的潜行技巧。
《合金装备掌上行动》引入了革命性的小队管理系统，这是本作区别于系列其他作品的重要特色。玩家可以招募被制服的敌方士兵，将他们纳入自己的小队，并派遣他们执行侦察、窃取物品甚至攻击敌方基地等任务。每个招募的士兵都有不同的能力和专长，玩家需要合理分配任务以最大化小队效能。这个系统不仅增加了游戏的策略深度，还为玩家提供了不同于传统单人潜行的新体验。通过建设和发展自己的基地，玩家可以解锁更多资源和能力，逐步壮大自己的潜行力量。
作为PSP平台独占游戏，《合金装备掌上行动》针对掌机特性进行了多项优化设计。游戏采用了适合掌机屏幕的界面布局和操作方式，支持横向和纵向握持游玩。特别值得一提的是，本作是系列中较早引入高质量多人模式的合金装备游戏之一。玩家可以通过Ad Hoc模式（本地无线联机）或Infrastructure模式（在线联机）与其他玩家进行多种模式的对抗，包括团队死亡竞赛、夺旗模式和潜行模式等。多人模式不仅扩展了游戏的可玩性，也为合金装备系列在多人游戏领域进行了有益探索。
《合金装备掌上行动》获得了系列粉丝和评论家的好评，特别是对其在掌机平台上成功呈现合金装备核心体验的能力给予了肯定。游戏在保持系列精髓的通过小队系统和多人模式等创新，为系列带来了新的发展方向。虽然受限于PSP硬件性能，游戏的画面表现不及家用机版本，但其紧凑的关卡设计、丰富的游戏内容和针对掌机优化的操作体验，使其成为一款值得推荐的潜行游戏。本作也为后续的《合金装备：和平行者》和《合金装备：生存之刃》等掌机/移动平台作品提供了宝贵的经验，巩固了合金装备系列在多平台发展的战略地位。
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